Окончил гимназию в Мариямполе, изучал право в Университете Витаутаса Великого в Литве (1934—1935) и лингвистику в Гренобле (1936—1939), исследовал франкопровансальские диалекты.
В 1939 году вернулся в Литву для прохождения военной службы.
С 1944 года вновь работал во Франции, в 1949 году получил докторскую степень в Сорбонне. Преподавал в университетах Александрии, Анкары, Стамбула и Пуатье.
С 1963 года возглавлял семиотические исследования в Париже (семио-лингвистическая исследовательская группа в Практической школе высших знаний), выступил в качестве одного из основателей Парижской семиотической школы. Похоронен на Пятрашюнское кладбище в Каунасе, рядом с могилой матери. Автор лексикографических и лексикологических работ (составитель словаря старофранцузского языка), трудов по теории структурной семантики и нарративному синтаксису.
С 1970-х годов занимался изучением и реконструкцией литовской мифологии, опираясь на структуралистские методы Клода Леви-Стросса, Жоржа Дюмезиля и Марселя Детьена.Греймас соединил французский структурализм с достижениями русского формализма (работы В. Я. Проппа), построив на базе его функций актантную схему текста (и значения вообще). Греймасу также принадлежит представление значения в виде семиотического квадрата (восходящее к логическому квадрату Аристотеля).