Эмиль Байяр начал свою творческую карьеру с 15 лет, создавая углём изображения лошадей.
С 1853 по 1857 год обучался в высшей школе изящных искусств.
В это же время участвовал в нескольких юмористических изданиях под псевдонимом Абель де Мирей. Участвовал в нескольких выставках, с 1864 года стал активно сотрудничать с периодическими изданиями Le Journal de la jeunesse, Le Tour du monde, L"Illustration, Le Journal pour rire и Le Journal des voyages.Наиболее известен художник своими иллюстрациями к книгам «Отверженные» Виктора Гюго, «Хижина дяди Тома» Гарриет Бичер-Стоу, «Бессмертный» Альфонса Доде, «С Земли на Луну» и «Вокруг Луны» Жюля Верна.
В 1870 году Байяр делает серию гравюр для книги Поля Кристиана «История магии» .Помимо иллюстраций художник создает ряд картин и рисунков углём на различные темы: война 1870 года, исторические сражения, жанровые сценки («Поединок женщин» , «Дело чести» ), портреты («Портрет коменданта Франчетти» , «Портрет полковника де Монбризона» ). Триптих «Gloria» , «Victis» и «После битвы Ватерлоо» в 1874 году был приобретён французским правительством.Художник занимался и росписям стен, например, запечатлел в фойе театре Пале-Руайль портреты наиболее видных актёров труппы. Также известны его исследования по развитию стиля рококо в XVIII веке.Байяр также занимался художественной фотографией. Его работы в жанре ню были опубликованы в 1902 году в книге «Nu esthetique» .