По окончании образования Арним участвовал в Войне шестой коалиции после чего поступил на дипломатическое поприще в качестве секретаря посольства в Стокгольме, а затем в Париже.
В 1845 году был назначен чрезвычайным послом и уполномоченным министром при австрийском дворе в Вене, где стал следовать меттерниховой политике. 6 февраля 1841 года получил титул графа.После майского восстания в ходе революции 1848—1849 годов в Австрийской империи сопровождал императора в Инсбрук, но вскоре затем вышел в отставку, не желая защищать либеральную политику министерства Ауэрсвальда.24 февраля 1849 года ему был вручен портфель министра иностранных дел при министерстве Мантейфеля; но уже 3 мая он оставил свой пост, не сочувствуя союзной политике.
В 1851 году Арним-Генрихсдорф-Верблов был вторично назначен послом в Вену, но по увольнении министерства Мантейфеля в 1858 году был отозван в Берлин, где был избран пожизненным членом верхней палаты.Генрих Фридрих фон Арним-Генрихсдорф-Верблов скончался 18 апреля 1859 года в Берлине, не оставив после себя потомков. Вместе с ним угасла вербловская ветвь дома Арнимов.Примечания Арним Генрих-Фридрих // Энциклопедический словарь Брокгауза и Ефрона : в 86 т. (82 т. и 4 доп.). — СПб., 1890—1907.