Педро Армендарис родился в Мехико в семье мексиканца и американки. Когда он был ещё ребёнком, семья переехала в Техас, где и прошло его детство. Образование Армендарис получил в Калифорнийском политехническом университете, который окончил по специальности «инженерное дело» . После выпуска вернулся в Мексику, где некоторое время работал на железной дороге, а также в качестве гида и журналиста для журнала «Mexico Real» .
В кино Армендарис попал совершенно случайно, после того, как его, читающего монолог из Гамлета американским туристам, заметил режиссёр Мигель Сакариас. Его кинодебют состоялся в 1935 году в Мексике, и в дальнейшем Армендарис много снимался у себя на родине, а также во Франции, Италии и Великобритании. Актёр дважды становился лауреатом национальной мексиканской премии «Ариэль» за роли в фильмах «Жемчужина» (1947) и «Шаль Соледад» (1952).
В конце 1940-х Армендарис появился в Голливуде, где стал одним из любимых актёров Джона Форда.
В 1954 году Армендарис снимался у Говарда Хьюза в фильме «Завоеватель» , съёмки которого проходили в штате Юта, в непосредственной близости от полигона, где власти США проводили испытания ядерного оружия.
В итоге в последующие годы у 91 из 220 членов группы был диагностирован рак, и для 46 из них это заболевание стало причиной смерти. Такой участи не избежал и Армендарис, у которого обнаружили рак бедра.
В то время актёр снимался во втором фильме о Джеймсе Бонде «Из России с любовью» . Когда на съёмочной площадке стало известно о его смертельном диагнозе, все сцены с участием актёра была завершены за несколько дней. Несмотря на это, несколько заключительных сцен так и не удалось снять, и тогда дублёром Армендариса выступил режиссёр картины Теренс Янг. 18 июня 1963 года, не в силах выносить боль, Педро Армендарис покончил с собой выстрелом в сердце из пистолета, который он незаметно пронёс с собой в больницу.Армендарис был женат на актрисе Кармелите Пардо. Их сын Педро Армендарис-младший (1940—2011) также стал актёром, снявшись в 1989 году в шестнадцатом фильме о Джеймсе Бонде «Лицензия на убийство» .