Родился в семье Исаака Гайсиновича и Сары Хаи Гельфанд. Прибыл в Палестину в юношеском возрасте.
В 1914 году вернулся в Россию и вступил в сионистское рабочее движение «Цеирей Цион» (ивр. , Молодёжь Сиона). После Первой мировой войны он изучал историю в университетах Льежа и Вены (где в своей докторской диссертации рассматривал «русский вопрос» в свете труда Шпенглера «Закат Европы» ), а в 1924 году вновь приехал в Палестину, где стал членом сионистской рабочей партии «Ха-Поэль ха-Цаир» (ивр. , Молодой рабочий). Со временем взгляды Ахимеира претерпели трансформацию, и в 1928 году он вступил в ревизионистскую партию. Ахимеир начал призывать к сопротивлению мандатным властям и организовал ряд выступлений против них, за что в ряде случаев был арестован.
В 1933 году Ахимеиру было предъявлено обвинение в подстрекательстве к убийству Хаима Арлозорова, но он был оправдан судом за недостаточностью улик. Многие участники сионистского рабочего движения видели в убийстве Арлозорова доказательство существования фашистских тенденций в ревизионистской партии, однако ревизионисты утверждали, что процесс был сфабрикован их политическими противниками.
В 1935 году во время процесса по делу об убийстве Арлозорова, ещё находясь в тюрьме, Ахимеир был осуждён на тюремное заключение за организацию нелегального «Союза бунтарей» , после которого написал книгу «Репортаж с отсидки» . Члены Союза бунтарей, помимо публичных выступлений против мандатных властей, также организовали нелегальную иммиграцию в Палестину примерно шестисот евреев.