Окончил с отличием Уэслианский колледж (1935), продолжив обучение в Университете штата Айова.
В 1936 году ему была присуждена степень магистра наук, а в 1939 году — степень доктора философии в физике. Во время Второй мировой войны работал в отделе земного магнетизма Института Карнеги, а затем — в лаборатории прикладной физики Университета Джона Хопкинса, где занимался разработкой радиовзрывателей для оружия.
В послевоенные годы руководил высотными экспериментами, проводимыми с помощью ракет «Фау-2» .Ван Аллен принимал участие в разработке «Эксплорера-1» — первого американского искусственного спутника Земли.
С помощью «Эксплорера-1» и «Эксплорера-3» его исследовательской группой были обнаружены в феврале 1958 окружающие планету радиационные пояса, образованные заряженными частицами солнечного ветра. Явление получило название пояса Ван Аллена. Несколько позже, радиационный пояс Земли исследовался советскими учёными (С. Н. Вернов и А. Е. Чудаков).Под его руководством также были сконструированы радиационные детекторы для первых лунных зондов и детекторы энергичных заряженных частиц для автоматической межпланетной станции «Маринер-2» . Ван Аллен принимал участие в разработке космического зонда «Галилео» , достигшего Юпитера в 1995 году.