Кэролин Граймс родилась 4 июля 1940 года в Голливуде (Лос-Анджелес, Калифорния). Родители — мистер и миссис Ла Вэн Граймс, учителя родом из Канзас-Сити (Миссури).
С пяти лет девочка обучалась игре на пианино и скрипке, в этом же возрасте стала сниматься в фильмах. Её карьера актрисы развивалась неторопливо, снималась Граймс относительно немного. Когда ей было 14 лет, мать девочки скончалась, и Кэролин сниматься перестала. Год спустя в ДТП погиб её отец и 15-летний подросток остался сиротой.Суд постановил отправить Кэролин в городок Осеола[en] (Миссури), где она жила до совершеннолетия с тётей и дядей. Окончив среднюю школу, девушка поступила в колледж в Уорренсберге[en] (Миссури) при Университете Центрального Миссури[en], вышла замуж, родила детей, работала на заводе по производству обуви и одежды, и наконец стала медицинским технологом[en].
На волне популярности своего персонажа, Зюзю Бейли из «Этой прекрасной жизни» , Граймс выпускала линейку кукол Зюзю и «Кулинарную книгу Зюзю» (2000), но особой прибыли это не принесло.Личная жизньПервый брак Граймс, в который она вступила в 18 лет, окончился разводом, и в 26 лет она осталась одна с двумя детьми. Вскоре после развода её бывший муж погиб в результате несчастного случая на охоте.
В 1989 году 18-летний сын Граймс совершил самоубийство.
В начале 1980-х годов Граймс вышла замуж второй раз, её избранником стал предприниматель из Канзаса. Второй муж актрисы скончался от рака в 1994 году.