В возрасте 5 лет она подписала контракт с агентством Alphabet Kidz Talent Agency. Спустя месяц она получила роль Пеппы в детском мультсериале «Свинка Пеппа» , заменив предыдущих актрис озвучивания Лили Сноуден-Файн (англ.)русск. и Сесилию Блум. Озвучивала главного персонажа на протяжении третьего и четвёртого сезона. Также озвучила Пеппу в благотворительной телепередаче «Нуждающиеся детиruen» и в других телешоу. Увлекается кикбоксингом.Участвовала во многих теле- и радиопостановках, в частности на шоу CBBCruen Newsroundruen и дала интервью в образе свинки Пеппы на шоу BBC Radio One «Шоу Криса Мойлесаruen» . Харли стала самым молодым победителем премии British Academy Film Awardsruen, а в 2011 году получила премию British Academy Children"s Awardsruen за роль свинки Пеппы. Была номинирована на премию Independent Film Awards 2013 в номинации «Самый многообещающий дебют» .Ранее в 2009 году она снялась в короткометражном фильме «Блюберри» в роли Дейзи, который выиграл приз зрительских симпатий на независимом кинофестивале. Также в 2013 году появилась в качестве гостя дискуссии в телешоу «Мой пёс съел домашнее задание» . Снялась в роли Пайпер в фильме «Как я теперь люблю» вместе с Сиршей Ронан. Режиссёром выступил Кевин Макдональд. Премьера состоялась в 2013 году.
В настоящее время озвучивает главную роль Сэмми в webisoderuen-сериале Disney Channelruen, Итак, Сэмми.