Натаниэль Бузолич родился в Сиднее в 1983 году. У его семьи хорватские и немецкие корни, но сам он австралиец в первом поколении. Рос в небогатой, но любящей семье, ведя домашнее хозяйство с единственной и преданной мамой. Натаниэль с нежностью рассказывает о матери и признаётся, что одни из самых трепетных его воспоминаний о детстве связаны именно с ней. Вспоминает, как «красавица мама» водила его на практику, на репетиции 6 дней в неделю, для того, чтобы он мог следовать за своими мечтами.Удивительно, но актёрская профессия не была мечтой юного Бузолича, он жил и дышал одним баскетболом, но получил тяжёлую травму… С мечтой о профессиональном баскетболе пришлось попрощаться. Именно во время своего длительного восстановления Натаниэль открыл для себя магию актёрской игры.
В 2007 году получил степень по маркетингу в Университете Западного Сиднея.
В настоящее время живёт в Атланте, США.