Родилась 20 сентября 1903 года в Баку в семье русского служащего. Во время Первой мировой войны (1915) семья Арсеньевых жила в эвакуации в Ярославле, где будущая поэтесса написала своё первое стихотворение (на русском языке).
В 1920 году семья вернулась в Вильну, там Наталья Арсеньева закончила Виленскую белорусскую гимназию (белор.)русск., поступила на гуманитарный факультет университета.
На её поэтические способности обратил внимание М. Горецкий.
В 1922 году Наталья Арсеньева вышла замуж за Франтишека Кушеля, которого, как офицера польской армии, направили служить на запад Польши, в Хелмно.После сентября 1939 года Наталья Арсеньева жила в Вилейке, работала в областном издании «Сялянская газета» (белор.) («Крестьянская газета» ).
В апреле 1940 года как жена пленного польского офицера была выслана с двумя сыновьями в Казахстан, работала в колхозе.
В мае 1941 года вернулась из ссылки в Минск, благодаря ходатайству Союза писателей БССР, особенно Янки Купалы. Тут её настигла война.
В оккупированном Минске сотрудничала с профашистской «Минской газетой» . Написала несколько либретто к операм, занималась переводами. Её сын Ярослав погиб во время организованного партизанами взрыва в кинотеатре.
В 1944 году вместе с мужем, командиром Белорусской краевой обороны эвакуировалась в Германию. Активно участвовала в культурной и просветительской деятельности в лагерях для «перемещённых лиц» , преподавала в Белорусской гимназии им. Я. Купалы. Сотрудничество с нацистскими властями в дальнейшем объясняла так: «Люди, которые ни за что пострадали от советской власти, а таких было не так уж и мало, встречали немцев с надеждой, как избавителей. Абсолютно никто не думал, что немцы такие нелюди.» С 1949 года жила в США. Работала в эмигрантской белорусской газете «Беларус» , на радио «Свобода» , в Белорусском институте науки и искусства в Нью-Йорке.
В 1970—1980-е годы отошла от активного участия в политической жизни белорусской эмиграции. Умерла 25 июля 1997 года в Рочестере, штат Нью-Йорк, где жила с семьёй сына Владимира; там же похоронена.