Оулёф Арнальдс родилась в 1980 году в городе Рейкьявике.
С восьми лет училась играть на различных музыкальных инструментах, а с пятнадцати лет выступала в разных группах Исландии.
В 2002 году училась вокалу у одного из самых известных преподавателей Исландии, Рут Литтл Магнуссона. Её первый альбом Vi og Vi, песни которого были исполнены в традиционном стиле трубадуров, вышел в 2007 году под лейблом 12 Tonar, а потом был распространен по всему миру лейблом One Little Indian. Альбом был записан певцом известной группы Сигур Рос, Кьяртаном Свейнссоном, в студии группы «Sundlaugin» в Аулафоссе. Альбом завоевал популярность в Европе и Северной Америке среди фанатов исландского фолка и инди-рока.Успех первого альбома вдохновил Оулёф написать второй — Innundir Skinni, который тоже был записан в студии «Sundlaugin» , и был продюсирован Кьяртаном Свейнссоном и Давидом Тор Йоунссоном. По словам менеджера певицы, возможно в 2011 году Олоф даст концерт в России.
В сентябре 2010 года вышел альбом певицы под названием Innundir skinni. А в начале сентября Олоф выступала с концертами в Нидерландах и Великобритании, а потом в Бельгии, Германии и во Франции.