В 1962 году, Адамс работал над комиксами Ben Casey в газете NEA, которые считаются началом его профессиональной карьеры. Комиксы были основаны на популярном в то время медицинском сериале. Вскоре он получил собственную черно-белую колонку в газете, первая запись в которой датирована 26 ноября 1962 года, а с 20 сентября 1964 года колонка стала цветной.Одной из его первых работ в индустрии книг комиксов стали чёрно-белые хоррор-комиксы издательства Warren Publishing, под редакцией Арчи Гудвина. Адамс дебютировал как художник-график и инкер в восьмистраничном сюжете «Curse of the Vampire» выпуска Creepy #14 (апреляь 1967 год). Вместе с Гудвином они работали ещё над двумя сюжетными линиями в Eerie #9 (май 1967) и Creepy #15 (июнь 1967).
В это же время Адамс получил предложение о работе в DC Comics. Тогдашний редактор издательства Джо Куберт заметил Адамса и посчитал его наиболее подходящим на роль создателя комиксов о войне, которые были популярны в то время. Уже как художник DC, Адамс дебютировал в сюжете «It"s My Turn to Die» , написано Говардом Лиссом в антологии серии Our Army at War #182 (июль 1967 год).Обложка выпуска Green Lantern & Green Arrow #76 (апрель, 1970) — первое появление дуэта Зелёной стрелы и Хэла ДжорданаВ то время зарождался новый период в истории комиксов, известный как Серебряный век, и Адамс попал в его обойму.
Он работал над серий о Супермене начиная с номера Action Comics #356 (ноябрь 1967), а также Superman"s Girl Friend, Lois Lane #79 (ноябрь 1967). Вскоре, Адамс объединился с писателем Гарднером Фоксом, вместе с которым они создали новый персонаж — Удлиняющегося человека в выпуске Detective Comics #369, а позже продолжил работу над комиксами о Бэтмене, введя ещё одного персонажа —Спектра, который появился на обложке выпуска The Brave and the Bold #75 в январе 1968 года. Другим прорывом Адамса стал Дэдмен, который дебютировал в Strange Adventures #205 в ноябре 1968 года. За создание персонажа вместе с художником Кармином Инфантино, Нил Адамс получил премию Alley Award за новые перспективы, привнесенные в комикс-искусство.Продолжая работать в DC, Адамс начал внештатно работать и в другой компании — Marvel Comics в 1969 году.
В качестве графика он работал над историями о команде супергероев-мутантов — Люди Икс. Такая работа одновременно в двух крупнейших компаниях была кране редкой в те дни, отчего многие авторы использовали псевдонимы, от которого Адамс намеренно отказался. Во время работы в Marvel, Адамс вместе с Роем Томасом выиграли награду Alley Awards как лучший художник и лучший писатель соответственно за серию о Людях Икс.Одной из самых заметных работ Адамса считается работа над серией о Зелёном Фонаре и совместной серии Зелёного Фонаря/Зелёной стрелы, к которой Адамс присоединился после второго выпуска и которая стала показательной — объединения двух разных героев случалось нечасто.