Натали, дочь богемных художников Клода Бай и Дениз Кустэ, родилась по её словам «случайно» , когда её родители гостили в нормандском городке Менвиль.
Она провела детство в Париже, училась в престижном Эльзасском лицее, но страдала дислексией и застенчивостью, поэтому, возможно, с ранних лет и полюбила танец. Её первым педагогом была знаменитая балерина Мариинского театра Ольга Преображенская, воспитавшая многих знаменитых мастеров.
В дальнейшем семья переехала на юг Франции,в Ментону, а Натали в 14 лет оставила среднюю школу (пришлось потом заканчивать заочно) с намерением серьёзно заниматься классическим танцем в балетной школе Монако.
В 17 с половиной лет она(с согласия родителей) перебралась в Нью-Йорк, где продолжила занятия балетом, но, чтобы оплатить эти уроки, одно время работала бебиситтером. Затем некоторое время она гастролировала с танцевальным коллективом по городам США. Вернувшись на родину через полтора года, разочаровалась в балете как в профессии, и, трезво оценив собственные способности, неожиданно открыла в себе желание стать драматической актрисой. Некоторое время училась актёрскому мастерству на знаменитых театральных Курсах (фр.)русск. Рене Симона, а в 1972 году успешно окончила Высшую Национальную Консерваторию.
В 1973 году состоялся её кинодебют во Франции в фильме Франсуа Трюффо «Американская ночь» (свою первую небольшую роль она сыграла ещё в США, в фильме Роберта Уайза «Двое» ). Играла в спектаклях разных парижских театров. Снимается на телевидении.У Натали Бай есть дочь Лора Смет (родилась в 1983 году) от известного французского рок-певца Джонни Холлидея. Натали Бай снималась с Джонни Холлидеем в фильме Годара «Детектив» .