Эдвин Арнольд был вторым из шести детей в семье муниципального советника Роберта Коула Арнольда. Образование получил в Королевской школе Рочестера (англ.). Затем учился в лондонском Королевском колледже и в Университетском колледже Оксфордского университета.
В университетские годы (1852) получает Ньюдигейтскую премию (англ.}) в области поэзии. После окончания образования преподаёт в школе Короля Эдварда (англ.) в Бирмингеме, а в 1856 году уезжает в Индию.
В Индии в течение 7 лет работает в Государственном колледже санскрита в Пуне. Не покидает он Индии и во время антианглийского восстания сипаев в 1857 году.
В этот период Арнольд собирает востоковедческие материалы, послужившие основой для его будущих литературных работ.Вернувшись в начале 1860-х годов в Англию, работает сначала журналистом для газеты Daily Telegraph, а затем более 40 лет занимает должность редактора и шеф-редактора этой газеты.
В качестве её представителя (от прессы) Арнольд был приглашён Генри Стенли принять участие в африканской экспедиции, во время которой путешественники прошли через бассейн реки Конго.
В честь Арнольда Стенли назвал гору к северо-востоку от озера Эдуард.Арнольд также был первым, изложившим идею об оси через британские владения на африканском континенте, железной дороге, которая должна была соединить Каир и Кейптаун (1874), и которая затем нашла горячего сторонника в лице Сесиля Родса. Поэт и журналист Арнольд был поклонником и большим знатоком Востока. Все значительные его поэтические произведения, и в первую очередь известнейшее из них — «Свет Азии» (англ. The Light of Asia) — связаны с индийской культурой. Писатель много сделал для популяризации восточных обычаев, культуры и образа жизни в Англии.
В свою очередь, «Свет Азии» был переведён на многие индийские языки, в том числе на хинди. Вышедшая на английском языке впервые в 1879 году, эта поэма имела большой успех в Великобритании и США.
В своих поэтических произведениях Арнольд уделял много внимания индийской мифологии и философии, взаимодействию христианства и буддизма, поиску аналогий в образах Христа и Будды. Последние годы своей жизни поэт провёл в Японии, где женился в третий раз — на японке Тама Курокава, с которой вернулся в Лондон.
В своих работах «Моря и земли» (англ. Seas and Lands) (1891) и «Японика» (Japonica) (1892) даёт интересные зарисовки японского общества и быта того времени.Эдвин Арнольд был награждён орденами Звезда Индии (1877) и Индийской империи (1888).Его сын Эдвин Лестер Арнольд стал известным писателем-новеллистом.